Luận văn Xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu hạt nhân dựa vào những bức xạ gamma năng lượng thấp và tia X

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN ---------- NGUYỄN HOÀNG ANH XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƯỢNG THẤP VÀ TIA X LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ HÀ NỘI - 2012 1 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN _______________________________ NGUYỄN HOÀNG ANH XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƯỢNG THẤP VÀ TIA X Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao Mã số: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SĨ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS. Phạm Đức Khuê Hà nội - 2012 2 LỜI CẢM ƠN Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới TS. Phạm Đức Khuê, Trung tâm Vật lý hạt nhân - Viện Vật lý là người hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn này. Em xin chân thành cảm ơn các thầy cô Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, các cán bộ Trung tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý, đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho em trong suốt quá trình học tập và thực hiện bản luận văn. Bên cạnh đó, em xin chân thành cảm ơn của ThS. Lê Tuấn Anh, CN. Đinh Văn Thìn đã giúp đỡ, đóng góp ý kiến và chia sẻ những kinh nghiệm quý báu trong suốt quá trình em thực hiện luận văn. Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành luận văn này. Hà nội, ngày 05 tháng 12 năm 2012 Học viên Nguyễn Hoàng Anh 3 MỤC LỤC DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT .................................................................... 5 MỞ ĐẦU ........................................................................................................................... 6 CHƯƠNG I. MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN .......................... 8 I.1. Đặc điểm chung ............................................................................................ 8 I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên ........................................................................ 8 I.1.2. Dãy phóng xạ Urani tự nhiên ................................................................10 I.2. Nhiên liệu Urani ...........................................................................................13 I.2.1. Quá trình làm giàu Urani ......................................................................14 I.2.2. Urani nghèo ..........................................................................................15 I.2.3. Dãy phân rã Urani trong nhiên liệu hạt nhân........................................16 I.2.4. Cơ chế phân hạch trong lò phản ứng ....................................................17 I.3. Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235U trong nhiên liệu ...........19 I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu .........................................................19 I.3.2. Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) .......................................21 CHƯƠNG II. PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG URANI .. 24 II.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn ..........................................................................24 II.1.1. Một số thông số kỹ thuật đặc trưng của hệ phổ kế gamma bán dẫn BEGe – Canberra ..........................................................................................25 II.1.2. Phân tích phổ gamma ..........................................................................27 II.1.3. Đường chuẩn năng lượng ...................................................................28 II.1.4. Xây dựng đường cong hiệu suất ghi ....................................................30 II.2. Xác định độ giàu urani bằng phương pháp phổ kế gamma ..........................32 II.2.1. Cơ sở của phương pháp phổ gamma ....................................................33 II.2.2. Tỉ số hoạt độ các đồng vị và kỹ thuật chuẩn trong ...............................34 II.2.3. Mối liên hệ giữa tỉ số khối lượng và tỉ số hoạt độ ................................35 II.2.4. Các vạch phổ gamma dùng để xác định tỷ số hoạt độ các đồng vị Urani36 II.3. Xác định sai số đóng góp trong kết quả xử lý ..............................................38 II.3.1. Sai số thống kê hay sai số ngẫu nhiên ..................................................38 II.3.2. Sai số hệ thống.....................................................................................39 II.3.3. Công thức truyền sai số .......................................................................40 II.4. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo ...................................40 II.4.1. Hiệu ứng thời gian chết .......................................................................40 II.4.2. Hiệu chỉnh chồng chập xung ................................................................41 4 II.4.3. Hiệu ứng cộng đỉnh .............................................................................41 CHƯƠNG III. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ .............................................................. 43 III.1. Mẫu vật liệu Uranium ................................................................................43 III.2. Một số phần mềm ghi nhận và phân tích số liệu thực nghiệm ....................44 III.2.1. Phần mềm ghi nhận và xử lý phổ gamma ............................................44 III.2.2. Phần mềm được sử dụng để hỗ trợ phân tích số liệu ...........................45 III.3. Phân tích số liệu và kết quả .......................................................................47 III.3.1. Xử lý kết quả đo mẫu chuẩn urani dạng bột ........................................47 III.3.2. Xử lý kết quả đo mẫu vật liệu Uran1 và Uran2 chưa biết độ giàu .......53 III.4. Đánh giá sai số và nhận xét về kết quả thực nghiệm ..................................59 III.4.1. Đánh giá về các sai số đóng góp ........................................................60 III.4.2. Nhận xét về kết quả thực nghiệm ........................................................61 KẾT LUẬN...................................................................................................................... 62 TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................................ 63 PHỤ LỤC ........................................................................................................................ 65 5 DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết. BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng. FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi là độ phân giải năng lượng. EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu. DU – Depleted Uranium, Urani nghèo. Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất phát xạ. BWR - Boiling Water Reactors, lò phản ứng hạt nhân sử dụng công nghệ nước sôi. PWR – Pressurized Water Reactors, lò phản ứng sử dụng công nghệ nước áp lực. ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng Plasma. NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu. ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số. MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh. FET - Field Effect Transistor, transito trường. AMC - Access Method Configuration, thư viện các cấu hình phương pháp tiếp cận phổ, dữ liệu phân tích phổ theo các loại mẫu cụ thể. 6 MỞ ĐẦU Ngày nay, trong công cuộc công nghiệp hóa hiện đại hóa đất nước, việc phát triển công nghiệp năng lượng luôn được đặt lên hàng đầu, tiên quyết cho các ngành nghề, lĩnh vực khác có thể phát triển theo. Một trong các mục tiêu phát triển công nghiệp năng lượng ở một quốc gia như Việt Nam chính là phát triển năng lượng điện hạt nhân nhằm giải quyết các vấn đề thiếu hụt năng lượng ở thời điểm hiện tại cũng như thay thế dần các nguồn năng lượng hóa thạch khác đang ngày càng cạn kiệt dần trong tương lai. Trong lĩnh vực năng lượng hạt nhân, việc phát triển nhiên liệu hạt nhân, đặc biệt là công nghệ làm giàu Urani, vật liệu tạo ra các phản ứng phân chia dây chuyền sinh ra năng lượng, là vấn đề hết sức quan trọng. Việt Nam hiện vẫn chưa có công nghệ làm giàu nhiên liệu hạt nhân, việc phát triển điện hạt nhân vẫn dựa vào nhập khẩu nhiên liệu. Do đó việc có được các thông tin chính xác về nhiên liệu hạt nhân như độ giàu, thành phần đồng vị, cấu trúc vật lý, các tạp chất hóa học, tuổi của thanh nhiên liệu... là rât cần thiết trong quá trình sử dụng nhiên liệu hạt nhân. Để xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu có nhiều những phương pháp khác nhau được ứng dụng, các phương pháp phân tích có thể chia thành hai loại chính: phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha,... và phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải cao. Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế và mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau. Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện nghiên cứu và đặc điểm của từng loại mẫu mà ta có thể lựa chọn phương pháp phù hợp nhất. Ngày nay, nhờ sự phát triển của các hệ phổ kế gamma với đetectơ bán dẫn gecmani siêu tinh khiết với độ phân giải năng lượng cao, phương pháp phân tích urani dựa trên cơ sở đo bức xạ gamma phát ra từ phân rã phóng xạ tự nhiên được sử dụng rất phổ biến, đáp ứng được các yêu cầu trong nghiên cứu cũng như ứng dụng. Dựa vào đặc trưng của bức xạ gamma năng lượng thấp do các đồng vị trong nhiên liệu urani phát ra, ta có thể bổ sung phương pháp phân tích nhiên liệu urani bằng đo phổ tia X và gamma mềm sử dụng sử dụng các đetetơ bán dẫn như HPGe giải rộng (BEGe), HPGe tinh thể mỏng (planar), Si(Li),.... 7 Luận văn với đề tài: “Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp”, trình bày một số kết quả nghiên cứu thực nghiệm trong việc phân tích một số mẫu urani sử dụng phương pháp đo phổ gamma năng lượng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải rộng. Dựa trên đặc tính phân rã tự nhiên của các đồng vị trong chuỗi urani, hàm lượng mẫu urani được xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ của hạt nhân con cháu và hạt nhân bố mẹ. Việc sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối như một kỹ thuật chuẩn trong kết hợp với đo các tia gamm ở vùng năng lượng thấp đã được áp dụng để xác định hàm lượng các thành phần trong mẫu vật liệu urani. Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận văn được chia thành 3 chương sau: Chương I: Một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân, trình bày tổng quan về urani và các phương pháp xác định thành phần, hàm lượng trong mẫu urani. Chương II: Phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani, giới thiệu phương pháp phổ gamma năng lượng thấp, đường cong hiệu suất ghi tương đối, tính tỷ số hoạt độ các thành phần bằng phương pháp chuẩn trong và các giải pháp nâng cao độ tin cậy của kết quả thực nghiệm. Chương III: Thực nghiệm và kết quả, trình bày quy trình đo đạc, phân tích số liệu và kết quả thu được trong việc xác định thành phần và hàm lượng của một số mẫu urani. 8 CHƯƠNG I. MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN I.1. Đặc điểm chung Để thay thế cho các nguồn nhiên liệu hóa thạch của tự nhiên, sự lựa chọn năng lượng hạt nhân là một trong số lựa chọn của nhiều quốc gia hiện nay. Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục vụ cho nhu cầu của con người. Tuy nhiên, không phải đồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân, nguyên nhân cơ bản chính là vì cơ chế phân hạch và hàm lượng của các nguyên tố đó [1]. Có những nguyên tố rất nặng nhưng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngược lại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí rất xử lý cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp. Vì những lý do đó, hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ cho chúng ta. Việc hiểu biết về các đặc trưng của nguyên tố này cũng như nhiên liệu tạo ra từ Urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác chúng. I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên Urani là nguyên tố hóa học kim loại màu xám bạc, ăn mòn, trong không khí tạo lớp vỏ oxit màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là 92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U (Hình 1.1). Trong một thời gian dài, urani là nguyên tố cuối cùng của bảng tuần hoàn. Các đồng vị phóng xạ của urani có số nơtron từ 140 đến 146 nhưng phổ biến nhất là các đồng vị urani-238 (238U) và urani-235 (235U). Tất cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu. Urani có khối lượng nguyên tử nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên, xếp sau Plutoni. Mật độ của urani lớn hơn mật độ của chì khoảng 70%, nhưng không đặc bằng vàng hay wolfram. Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng vài ppm (10-4 %) trong đất, đá và nước, và được sản xuất thương mại từ các khoáng sản chứa urani như uraninit [1]. Trong tự nhiên, urani được tìm thấy ở dạng 238U (99.284 %), 235U (0.711 %), và một lượng rất nhỏ 234U (0.0058 %). Urani phân rã rất chậm phát ra hạt 9 anpha. Chu kỳ bán rã của 238U là khoảng 4.47 tỉ năm và của 235U là 704 triệu năm, do đó nó được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất. Hình 1.1. Urani màu xám bạc, với lớp vỏ oxit do bị ăn mòn trong không khí Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của nó. 235U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách tự phát. 238U có thể phân hạch bằng neutron nhanh, và có thể được chuyển đổi thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch được trong lò phản ứng hạt nhân. Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là Urani-233 (233U) có thể được tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân. Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởi neutron nhanh, thì 235U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao hơn nhiều đối với các neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định. Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò phản ứng hạt nhân. Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân. Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu có sắc đỏ-cam đến vàng chanh cho thủy tinh urani. Nó cũng được dùng làm thuốc nhuộm màu và sắc bóng trong phim ảnh. Martin Heinrich Klaproth được công nhận là người đã phát hiện ra urani trong khoáng vật Pitchblend năm 1789. Ông đã đặt tên nguyên tố mới theo tên hành tinh Uranus (sao Thiên Vương). Trong khi đó, Eugène-Melchior Péligot là 10 người đầu tiên chiết tách thành công kim loại này và các tính chất phóng xạ của nó đã được Antoine Becquerel phát hiện năm 1896. Nghiên cứu của Enrico Fermi và các tác giả khác bắt đầu thực hiện năm 1934 đã đưa urani vào ứng dụng trong công nghiệp năng lượng hạt nhân. I.1.2. Dãy phóng xạ Urani tự nhiên Trong tự nhiên, đồng vị 238U và 235U sinh ra các dãy phóng xạ cân bằng, tạo nên hai họ phóng xạ cơ bản là Uranium (238U với 18 đồng vị con) và Actinium (235U với 14 đồng vị con). Tất cả các hạt nhân con trong các dãy này (ngoại trừ đồng vị cuối dãy) đều là các đồng vị phóng xạ. Việc nghiên cứu hai họ phóng xạ tự nhiên này, dựa trên quang phổ kế gamma với độ phân giải cao, cho ra sơ đồ phân rã cân bằng như hình 1.2 [7]. Các họ phóng xạ tự nhiên có chung những đặc điểm như sau [7]: - Các đồng vị trong mỗi dãy có sự liên hệ với nhau bằng phân rã alpha hoặc beta. - Sau mỗi phân rã alpha hay beta, các đồng vị con đều phát ra các tia gamma để giải phóng năng lượng dư sau mỗi phản ứng. Các tia gamma này đều mang năng lượng và bước sóng đặc trưng cho đồng vị con đó. - Mỗi họ có một đồng vị sống lâu (chu kỳ bản rã lớn) đứng đầu họ đó (đứng đầu họ Uranium là 238U92 và đứng đầu họ Actinium là 235U92) và một đồng vị bền nằm ở vị trí cuối cùng (Cuối dãy Uranium là 206Pb82 và cuối dãy Actinium là 207Pb82). - Mỗi họ đều có 1 thành viên tồn tại dưới dạng khí phóng xạ, là đồng vị của nguyên tố Radon (Rn). Dãy phóng xạ 235U và 238U trong tự nhiên. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và dãy 235U cùng các đặc trưng phân rã phóng xạ của nó như chu kỳ bán rã, loại phân rã và năng lượng của bức xạ alpha, gamma, năng lượng cực đại của bức xạ beta được đưa trong bảng số liệu 1.1 và 1.2 tương ứng [2]. Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58. Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59. 11 Hình 1.2. Những đồng vị đầu dãy của hai họ phóng xạ 235U và 238U. Bảng 1.1. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 235U và đặc trưng phân rã của chúng STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã 1 235U α 1.7 x 108 năm 2 231Th Β 225 giờ 3 231Pa α 3.25 x 104 năm 4 227Ac Β 2.16 năm 5 227Th α 18.2 ngày 6 223Fr Β 22 phút 7 223Ra α 11.44 ngày 12 STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã 8 219Rn α 4 giây 9 215Po α 1.78 x 10-3 giây 10 211Pb Β 36.1 giây 11 211Bi α 2.16 phút 12 207Pb 0 (Bền) Bảng 1.2. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và đặc trưng phân rã của chúng STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã 1 238U α 4.507 x 109 năm 2 234Th β 24.1 ngày 3 234Pa β 1.18 phút 4 234U α 2.48 x 105 năm 5 230Th α 7.52 x, 104 năm 6 226Ra α 1600 năm 7 222Rn α 3.824 ngày 8 218Po α 3.05 phút 9 214Pb β 26.8 phút 10 214Bi β 19.7 phút 11 214Po α 1.85 x 10-4 giây 12 210Pb β 22.3 năm 13 210Bi β 5.02 ngày 14 210Po α 138.4 ngày 15 206Pb 0 (Bền) 13 Trong tự nhiên, ngoài hai dãy phóng xạ của Uran, còn có dãy phóng xạ của Thori, bắt đầu là 232Th và kết thúc là đồng vị chì bền 208Pb. Dãy này trải qua 6 phân rã α và 4 phân rã β-. Chu kỳ bán rã của hạt nhân 232Th cỡ 1.4 x1010 năm. Có thể nhận thấy rằng, cả ba dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy. Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy ra hiện tượng cân bằng phóng xạ. Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau. Ta có phương trình cân bằng phóng xạ sau đây: λ1N1 = λ2N2 = = λiNi = = λkNk (1.1) trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1k) trong dãy phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có trong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ [2]. Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và do đó biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy. Điều này đồng nghĩa với việc đo được hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có thể suy ra hàm lượng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó. Thông thường thì đồng vị được chọn để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ gamma có năng lượng thích hợp, cường độ lớn. Các đồng vị phát ra gamma năng lượng cao thường là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ. Đối với các bức xạ gamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn có thể được sử dụng để xác định hàm lượng của đ