Trong những năm gần đây, những nghiên cứu về các hệvật lý bán d ẫn
thấp chiều đã không ngừng phát triển và thu được nhiều thành tựu đáng kể.
Trong các hệbán dẫn thấp chiều, tính chất quang của lớp vật liệu này khác với
bán dẫn khối do hiệu ứng giam giữcác hạt tải điện dẫn đến phản ứng khác biệt
của hệđiện tửtrong các cấu trúc lượng tửđối với các kích thích bên ngoài. Có
thểnói hệbán dẫn thấp chiều là một trạng thái độc đáo của vật liệu, nó cho phép
chếtạorất nhiều loại sản phẩm với những tích chất hoàn toàn mới rất cấn thiết
cho những nghành công nghệ cao. Lớp vật liệu này hiện đang là đối tượng
nghiên cứu của rất nhiều các công trình khoa học.
Các hệbán dẫn thấp chiều là những hệcó kích thước theo mộthai hoặc
cảba chiều có thểso sánh với bước sóng De Broglie của các kích thích cơ bản
trong tinh thể. Trong các hệnày, các điện tử, lỗtrống hay các excitonchịu ảnh
hưởng của sựgiam giữlượng tửkhi chuyển động của chúng bịgiới hạn dọc theo
chiều giam giữdẫn đến các phản ứng khác biệt của điện tửso với trong bán dẫn
khối.
Trong các hệ chấm lượng tử thì các chấm lượng tử dựa trên hợp chất
AIIBVI được nghiên cứu nhiều hơn cả. Các vật liệu bán dẫn này có vùng cấm
thẳng, phổhấp thụnằm trong vùng nhìn thấy và một phần nằm trong miền tử
ngoại gần, có hiệu suất phát xạlớn, do đó thích hợp với nhiều ứng dụng trong
thực tế. Trong các hợp chấtAIIBVI
, các chấm lượng tửCdS, CdSe thu hút được
nhiều quan tâm. H ợp chất CdS (Cadmium Sunfua) là chất bán dẫn cóvùng cấm
thẳng, ởdạng đơn tinh thểkhối, độrộng vùng cấm của nó là 2,482 eV tương
ứng với các dịch chuyển tái hợp bức xạnằm trong vùng ánh sáng nhìn thấy[14],
hiệu suất lượng tửcao, đang được nghiên cứu chếtạo chocác ứng dụng trong
những ngành công nghệcao như trong các thiết bịquang tửhay công nghệđánh
dấu sinh học.
48 trang |
Chia sẻ: lvbuiluyen | Lượt xem: 2289 | Lượt tải: 1
Bạn đang xem trước 20 trang tài liệu Đề tài Phương trình đạo hàm riêng ra đời vào khoảng thế kỷ 17, do nhu cầu cơ học và củ nhiều ngành khoa học khác. Nó ngày càng có vai trò quan trọng và được ứng dụng rộng rãi trong khoa học và công nghệ. Ngày nay, phương trình dạo hàm riêng trở thành bộ m, để xem tài liệu hoàn chỉnh bạn click vào nút DOWNLOAD ở trên
Đề tài “Phổ hấp thụ và huỳnh quang của các
nano tinh thể bán dẫn CdS và CdS/ZnS chế tạo
trong AOT ”
1
LỜI CẢM ƠN
Em xin bày tỏ lòng cảm ơn sâu sắc tới cô giáo T.S Vũ Thị Kim Liên và cô
giáo Th.S Chu Việt Hà đã tận tình hướng dẫn, chỉ bảo, tạo điều kiện thuận lợi
cho em trong suốt quá trình thực hiện khoá luận.
Em gửi lời cảm ơn tới Ban Giám Hiệu, Ban chủ nhiệm khoa Vật Lý
trường Đại Học Sư Phạm Thái Nguyên đã tạo điều kiện thuận lợi giúp đỡ em
hoàn thành khoá luận tốt nghiệp.
Tôi xin cảm ơn gia đình và những người bạn cùng làm thực nghiệm đã
động viên giúp đỡ tôi rất nhiều trong quá trình làm khoá luận.
Thái Nguyên ,tháng 5 năm 2009
Sinh viên
Nguyễn Văn Ngọc
2
MỤC LỤC
Trang
MỞ ĐẦU 3
Chương 1: TỔNG QUAN 6
1.1 Giới thiệu về chấm lượng tử bán dẫn..................................... 6
1.1.1 Vµi nÐt vÒ chÊt b¸n dÉn ......................................................... 6
1.1.2 Các hệ bán dẫn thấp chiều...................................................... 6
1.1.3 Các chấm lượng tử bán dẫn (hay nano tinh thể bán dẫn). ...... 7
1.1.4 Các mức năng lượng của điện tử trong chấm lượng tử bán
dẫn. .......................................................................................
8
1.1.5 Các chế độ giam giữ trong chấm lượng tử ............................. 11
1.1.5.1 Chế độ giam giữ yếu. ............................................................ 11
1.1.5.2 Chế độ giam giữ mạnh. ........................................................ 13
1.1.5.3 Chế độ giam giữ trung gian. .................................................. 15
1.2 Một số phương pháp chế tạo chấm lượng tử bán dẫn............. 16
1.2.1 Phương pháp sol – gel ........................................................... 16
1.2.2 Nano tinh thể trong zeolite .................................................... 17
1.2.3 Màng thuỷ tinh, bán dẫn composite....................................... 17
1.2.4 Các nano tinh thể chế tạo trong dung dịch hữu cơ và polyme
(hay các nano tinh thể chế tạo bằng phương pháp hoá ướt)...
18
1.2.4.1 Phương pháp phân huỷ các hợp chất cơ-kim......................... 20
1.2.4.2 Phương pháp micelle đảo chế tạo các nano tinh thể........... ... 20
Chương 2 THỰC NGHIỆM 24
2.1 Phương pháp Micelle đảo chế tạo chấm lượng tử CdS và
CdS/ZnS................................................................................
24
2.2 Các phương pháp quang phổ ................................................. 26
2.2.1 Phép đo phổ hấp thụ.............................................................. 26
2.2.2 Phép đo phổ huỳnh quang ..................................................... 28
Chương 3 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 31
3.1 Phổ hấp thụ của các chấm lượng tử CdS............................... 31
3.2 Phổ huỳnh quang của các tinh thể nano CdS và CdS/ZnS.... 39
KẾT LUẬN
44
TÀI LIỆU THAM KHẢO 45
Các công trình công bố liên quan đến khoá luận 47
3
MỞ ĐẦU
Trong những năm gần đây, những nghiên cứu về các hệ vật lý bán dẫn
thấp chiều đã không ngừng phát triển và thu được nhiều thành tựu đáng kể.
Trong các hệ bán dẫn thấp chiều, tính chất quang của lớp vật liệu này khác với
bán dẫn khối do hiệu ứng giam giữ các hạt tải điện dẫn đến phản ứng khác biệt
của hệ điện tử trong các cấu trúc lượng tử đối với các kích thích bên ngoài. Có
thể nói hệ bán dẫn thấp chiều là một trạng thái độc đáo của vật liệu, nó cho phép
chế tạo rất nhiều loại sản phẩm với những tích chất hoàn toàn mới rất cấn thiết
cho những nghành công nghệ cao. Lớp vật liệu này hiện đang là đối tượng
nghiên cứu của rất nhiều các công trình khoa học.
Các hệ bán dẫn thấp chiều là những hệ có kích thước theo một hai hoặc
cả ba chiều có thể so sánh với bước sóng De Broglie của các kích thích cơ bản
trong tinh thể. Trong các hệ này, các điện tử, lỗ trống hay các exciton chịu ảnh
hưởng của sự giam giữ lượng tử khi chuyển động của chúng bị giới hạn dọc theo
chiều giam giữ dẫn đến các phản ứng khác biệt của điện tử so với trong bán dẫn
khối.
Trong các hệ chấm lượng tử thì các chấm lượng tử dựa trên hợp chất
AIIBVI được nghiên cứu nhiều hơn cả. Các vật liệu bán dẫn này có vùng cấm
thẳng, phổ hấp thụ nằm trong vùng nhìn thấy và một phần nằm trong miền tử
ngoại gần, có hiệu suất phát xạ lớn, do đó thích hợp với nhiều ứng dụng trong
thực tế. Trong các hợp chất AIIBVI, các chấm lượng tử CdS, CdSe thu hút được
nhiều quan tâm. Hợp chất CdS (Cadmium Sunfua) là chất bán dẫn có vùng cấm
thẳng, ở dạng đơn tinh thể khối, độ rộng vùng cấm của nó là 2,482 eV tương
ứng với các dịch chuyển tái hợp bức xạ nằm trong vùng ánh sáng nhìn thấy[14],
hiệu suất lượng tử cao, đang được nghiên cứu chế tạo cho các ứng dụng trong
những ngành công nghệ cao như trong các thiết bị quang tử hay công nghệ đánh
dấu sinh học.
4
Các nano tinh thể bán dẫn hay các chấm lượng tử bán dẫn có thể được chế
tạo bằng nhiều phương pháp khác nhau. Tuỳ thuộc vào kỹ thuật chế tạo, môi
trường nuôi cấy, điều kiện mọc mà ta có các nano tinh thể với các kích thước, độ
bền hoá học và vật lý khác nhau. Trong các phương pháp chế tạo nano tinh thể,
phương pháp Micelle đảo được biết đến là phương pháp đơn giản và hiệu quả để
tạo ra các hệ chấm lượng tử bền vững và có kích thước khá đồng đều, hơn nữa
phương pháp này khá phù hợp với điều kiện thực nghiệm ở Việt Nam. Micelle
đảo là quá trình tạo giọt Micelle trong môi trường dầu bởi chất hoạt động bề mặt
có nhân pha nước chứa các hạt vô cơ. Các giọt pha (pha nước) phân tán trong
dung môi hữu cơ ưa dầu là pha liên tục. Các giọt Micelle đảo có dạng cầu đường
kính từ vài nm đến 100 nm, trong đó tâm hạt là các tinh thể nano. Với những
kinh nghiệm chế tạo và nghiên cứu về các chấm lượng tử bán dẫn của nhóm
nghiên cứu và điều kiện của phòng Thí nghiệm Quang học và Quang phổ - Khoa
Vật lý, Trường Đại học Sư phạm - Đại học Thái Nguyên, chúng tôi đã tiến hành
chế tạo các tinh thể nano CdS và CdS/ZnS bằng phương pháp Micelle đảo. Khoá
luận mang tên: “Phổ hấp thụ và huỳnh quang của các nano tinh thể bán dẫn
CdS và CdS/ZnS chế tạo trong AOT ” được thực hiện nhằm đóng góp vào sự
hoàn thiện quy trình chế tạo các nano tinh thể bán dẫn với chất lượng được cải
thiện nhằm hướng tới những ứng dụng cụ thể của vật liệu này.
Mục tiêu nghiên cứu
1/ Nghiên cứu chế tạo các chấm lượng tử bán dẫn CdS và CdS/ZnS bằng
phương pháp Micelle đảo.
2/ Nghiên cứu ảnh hưởng của nồng độ chất bẫy bề mặt và thời gian tạo
tinh thể lên kích thước của chấm lượng tử CdS.
3/ Nghiên cứu ảnh hưởng của lớp vỏ lên các tính chất quang của các chấm
lượng tử, từ đó hướng tới việc chế tạo các hệ lượng tử này có chất lượng.
Nội dung nghiên cứu
1/ Tìm hiểu lý thuyết về các chấm lượng tử bán dẫn.
5
2/ Chế tạo các nano tinh thể CdS, CdS/ZnS bằng phương pháp Micelle
đảo.
3/ Nghiên cứu tính chất quang của các tinh thể nano bán dẫn đã chế tạo
thông qua các phép đo phổ hấp thụ và phổ quang huỳnh quang.
Phương pháp nghiên cứu
1/ Tổng hợp và xử lý tài liệu.
2/ Thực nghiệm chế tạo mẫu.
3/ Thực nghiệm đo phổ.
6
Chương 1
TỔNG QUAN
1.1. Giới thiệu về chấm lượng tử bán dẫn.
1.1.1. Vµi nÐt vÒ chÊt b¸n dÉn.
ChÊt r¾n ®îc chia lµm ba lo¹i tuú thuéc vµo tÝnh dÉn ®iÖn cña nã, ®ã lµ:
ChÊt dÉn ®iÖn (hay kim lo¹i) cã ®é dÉn ®iÖn 6 5 -1 -1σ = 10 10 Ω cm
ChÊt b¸n dÉn cã 4 -10 -1 -1σ = 10 10 Ω cm
ChÊt ®iÖn m«i (chÊt c¸ch ®iÖn) cã -14 -1 -1σ < 10 Ω cm
Chất bán dẫn có thể ở trạng thái rắn kết tinh hoặc vô định hình, nó có độ
dẫn điện là trung gian giữa độ dẫn điện của kim loại và chất điện môi. Cấu trúc
vùng năng lượng của chất bán dẫn bao gồm vùng hoá trị được lấp đấy hoàn toàn
và vùng dẫn bị bỏ trống được phân cách với nhau bởi vùng cấm có độ rộng
không lớn lắm (dưới một vài eV). Khi chất bán dẫn được kích thích ; các điện tử
trong vùng hoá trị sẽ chuyển lên vùng dẫn, đồng thời làm xuất hiện các lỗ trống
ở vùng hoá trị .
C¸c vËt liÖu b¸n dÉn cã thÓ lµ c¸c nguyªn tè ho¸ häc nh: Ge, Be, Si…,
còng cã thÓ lµ c¸c hîp chÊt ho¸ häc nh: AIIBIV, AIBV, AIBIIICVI,…, vµ nhiÒu hîp
chÊt h÷u c¬ kh¸c. ë ®©y, chóng t«i nghiªn cøu vËt liÖu b¸n dÉn nhãm AIIBVI, cô
thÓ lµ CdS.
1.1.2. Các hệ bán dẫn thấp chiều.
Các hệ bán dẫn thấp chiều là các hệ bán dẫn có kích thước theo một, hai,
ba chiều có thể so sánh được với bước sóng De Broglie của các kích thích cơ
bản trong tinh thể. Trong các hệ này các hạt như điện tử, lỗ trống và exciton sẽ
chịu sự giam giữ dọc theo các trục giam giữ. Đồng thời, khi kích thước của hệ
so sánh được với bước sóng De Broglie của các kích thích cơ bản, thì nghiệm
của phương trình Schrodinger cho thấy số chiều đóng một vai trò quan trọng
trong phổ năng lượng của hệ. Số chiều này có thể chia làm bốn truờng hợp :
7
Hệ ba chiều (3D) hay bán dẫn khối: Phổ năng lượng điện tử liên tục, các
hạt tải chuyển động gần như tự do.
Hệ hai chiều (2D) hay giếng lượng tử: Các hạt tải bị giới hạn theo một
chiều trong khi chúng tự do theo hai chiều còn lại. Phổ năng lượng bị gián
đoạn theo chiều bị giới hạn.
Hệ một chiều (1D) hay dây lượng tử: Các hạt tải bị giới hạn theo hai
chiều, chúng chuyển động tự do dọc theo chiều dài của dây. Phổ năng
lượng bị gián đoạn theo hai chiều trong không gian.
Hệ không chiều (0D) hay các chấm lượng tử: Các hạt bị giới hạn theo cả 3
chiều trong không gian và không thể chuyển động tự do. Các mức năng
lượng bị gián đoạn theo cả ba chiều trong không gian.
1.1.3. Các chấm lượng tử bán dẫn (hay nano tinh thể bán dẫn).
Chấm lượng tử là một hạt nhỏ, kích thước cỡ nm (10-9 m) có thể chứa từ
1-1000 điện tử. Người ta có thể điều khiển cấu tạo kích thước hình dáng của
chấm lượng tử một cách chính xác nhờ sử dụng các kỹ thuật tiên tiến của công
nghệ chế tạo nano. Trong chấm lượng tử, điện tử bị giam giữ theo cả 3 chiều
không gian, nó có các mức năng lượng gần giống như các nguyên tử và do đó
chấm lượng tử thường được gọi là “nguyên tử nhân tạo”.
Giống như nguyên tử, các mức năng lượng trong chấm lượng tử bị lượng
tử hoàn toàn. Tuy nhiên chấm lượng tử có ưu điểm nổi bật so với nguyên tử là
có thể thay đổi kích thước, hình dạng, cũng như số lượng điện tử trong đó.
Chấm lượng tử có nhiều tính chất quang học thú vị: chúng hấp thụ ánh sáng rồi
nhanh chóng phát xạ với các màu sắc khác nhau tương ứng với các kích thước
khác nhau...Vì kích thước bé nên chỉ điều chỉnh kích thước một chút thì khả
năng hấp thụ và phát xạ ánh sáng của chấm lượng tử đã biến đổi khá rõ. Bởi
vậy, chấm lượng tử có độ nhạy và khả năng phát quang cao hơn nhiều so với các
vật liệu khối chế tạo ra nó. Ngoài tính chất có thể điều chỉnh được độ đa dạng
của màu sắc phát xạ, chấm lượng tử còn có thể được chế tạo sao cho có một
8
quang phổ tối ưu với nhiều màu sắc mà ta muốn có. Ta có thể điều chỉnh để
chấm lượng tử có thể hấp thụ ánh sáng cho trước trong một dải phổ rộng, do đó
chỉ cần những nguồn sáng đơn giản như đèn LASER , đèn LED... để làm nguồn
kích thích cho chấm lượng tử. Ngược lại, bằng một từ trường thích hợp ta lại có
thể điều khiển chấm lượng tử chỉ hấp thụ và phát xạ ánh sáng trong một dải phổ
rất hẹp .
1.1.4. Các mức năng lượng của điện tử trong chấm lượng tử bán dẫn.
Mô hình chấm lượng tử đơn giản là mô hình chấm lượng tử dạng cầu. Ta
coi hạt tải trong chấm lượng tử giống như hạt bị giam giữ trong hộp thế cầu, bán
kính R, bờ thế cao vô hạn. Phương trình Schrodinger của hạt chuyển động trong
hộp thế đối xứng cầu là:
2
2- ψ + V r ψ = Eψ
2m
(1.1)
trong đó:
0 khi r < R
V r =
khi r R
với R là bán kính hình cầu. Hạt chuyển động trong hộp thế cầu thì thế năng của
nó bằng 0, ta có phương trình (1.1) trở thành:
2
2- ψ = Eψ
2m
(1.2)
Xét trong hệ toạ độ cầu (r, , ), toán tử Laplace được biểu diễn theo công
thức:
2
2 2
2 2 2 2 2
1 1 1 = r + sinθ +
r r r r sinθ θ θ r sin θ φ
(1.3)
Hàm sóng của hạt có thể được viết thành tích của ba hàm mỗi hàm phụ
thuộc vào từng biến số r, , và được viết theo các chỉ số lượng tử như sau:
n, ln, l, m n, l lm
u (r)
ψ = ψ (r, θ, φ) = R r θ φ = Y (θ, φ)
r
(1.4)
9
Trong đó n là số lượng tử chính, l là số lượng tử quỹ đạo và m là số lượng
tử từ. Hàm sóng Ylm(, ) được gọi là hàm cầu và hàm Un,l(, ) thoả mãn
phương trình:
2 2 2
2
d u- + V + l l + 1 u = Eu
2m dr 2m
(1.5)
Hạt chuyển động trong hộp thể cầu nên các giá trị năng lượng được biểu
diễn theo công thức:
Enl =
2 2
nl
2
χ
2mR
(1.6)
trong đó nl là các nghiệm của hàm cầu Bessel. Các trạng thái ứng với các giá
trị l khác nhau được kí hiệu là trạng thái s, p, d, f, g… Khi l = 0 thì nl nhận các
giá trị n (n = 1, 2, 3…). Từ đây ta có nhận xét: hạt trong hộp thế cầu nhận một
tập hợp các mức năng lượng 1s, 2s, 3s, … giống với các mức năng lượng của hạt
trong giếng thế một chiều và được thêm vào các mức 1p, 1d, 1f,… 2p, 2d, 2f,…
xuất hiện do tính đối xứng của hộp thế.
Trong trường hợp điện tử chuyển động trong giếng thế cầu là thế
Coulomb, bài toán trở về bài toán của nguyên tử Hydro, năng lượng của nó được
xác định:
En = -Ry/n2 (1.7)
với Ry = e2/2aB
trong đó Ry là hằng số Rydberg, tương ứng với năng lượng ion hoá ở trạng thái
thấp nhất, aB là bán kính Bohr của nguyên tử Hydro. Khoảng cách giữa các mức
liền nhau giảm cùng với n.
Bµi to¸n vÒ h¹t trong hộp thÕ cÇu vµ bµi to¸n nguyªn tö Hydro sÏ ®îc ¸p
dông cho bµi to¸n t×m c¸c møc n¨ng lîng cña ®iÖn tö trong chÊm lîng tö b¸n
dÉn. Tuy nhiªn trong chÊm lîng tö b¸n dÉn, ®iÖn tö vÉn cßn chÞu ¶nh hëng cña
trêng tinh thÓ, do đó chóng ta cần phải kết hợp với bµi to¸n chuyÓn ®éng cña
®iÖn tö trong trêng tinh thÓ.
10
Đối với bài toán chuyển động của điện tử trong trường tinh thể ta coi đó là
bài toán của hạt chuyển động trong trường thế tuần hoàn: U(x) = U(x + a), a là
hằng số mạng trong tinh thể. Hàm sóng của điện tử là hàm Bloch (là hàm sóng
phẳng bị biến điệu theo chu kỳ của hàm thế năng). Phổ năng lượng và đường
cong tán sắc khác với trường hợp hạt tự do. Toàn bộ các giá trị của véc tơ sóng k
tồn tại giữa các khoảng tương đương:
-/a < k< /a; /a < k< 3/a; 3/a < k< 5/a;…. (1.8)
với độ rộng mỗi khoảng là 2/a. Mỗi khoảng này chứa đủ tập các giá trị của
vectơ sóng k, được gọi là vùng Brillouin. Đường cong tán sắc có các điểm gián
đoạn tại:
kn = n/a, n = 1, 2, 3,…. (1.9)
T¹i gi¸ trÞ k nµy hµm sãng lµ sãng ®øng, ®ã lµ kÕt qu¶ cña sù ph¶n x¹
nhiÒu lÇn tõ cÊu tróc tuÇn hoµn cña tinh thÓ. Víi mçi giá trị kn, tån t¹i 2 sãng
®øng víi thÕ n¨ng kh¸c nhau. §iÒu nµy dÉn ®Õn sù xuÊt hiÖn n¨ng lîng vïng
cÊm mµ xen gi÷a nã kh«ng tån t¹i sãng lan truyÒn.
Khi coi ®iÖn tö chuyÓn ®éng trong tinh thÓ gÇn ®óng nh ®iÖn tö chuyÓn
®éng tù do nhng víi khèi lîng hiÖu dông m*, gi¶i ph¬ng tr×nh Schrödinger ta
t×m ®îc biÓu thøc năng lượng lµ:
E(k) =
)k(m2
k
*
22
(1.10)
Trong gần đúng bậc nhất ở gần các cực trị năng lượng chúng ta sẽ thu
được biểu thức (1.10) với
m*-1 =
2
2 2 k = 0
1 d E
dk = const (1.11)
Như vậy trạng thái của hạt trong thế tuần hoàn được đặc trưng bởi một tập
các khoảng tương đương của vectơ sóng, là vùng Brillouin, đồng thời phổ năng
lượng chứa các dải rộng liên tục bị tách khỏi nhau bởi vùng cấm.
11
Trong trường hợp điện tử và lỗ trống có tương tác Coulomb, xuất hiện
trạng thái liên kết giống nguyên tử hydro của cặp điện tử lỗ trống, gọi là exiton.
Tương tác điện tử - lỗ trống có thể được biểu diễn bởi Hamintonian:
H = -
2
2
e*
i e2m
-
2
2
h*
i h2m
+
2
e h
e
ε r - r
(1.12)
Tương tự nguyên tử Hydro, exciton được đặc trưng bởi bán kính Bohr
exciton aB. Năng lượng Rydberg exciton được xác định như sau:
2 4
*
y 2
B
e µeR =
2εa 2ε
(1.13)
Exciton thực hiện chuyển động tịnh tiến khối tâm giống như một hạt
không mang điện với khối lượng M = me + mh, với me và mh là khối lượng hiệu
dụng của điện tử và lỗ trống trong tinh thể. Phương trình tán sắc được viết:
E (K) = Eg -
*
y
2
R
n +
2 2K
2M
(1.14)
1.1.5.Các chế độ giam giữ trong chấm lượng tử .
Đối với các chấm lượng tử, ta giả thiết các điện tử và lỗ trống có khối
lượng hiệu dụng đẳng hướng, tùy thuộc vào tỉ lệ giữa bán kính R của chấm
lượng tử và bán kính Bohr aB exciton, ta sẽ xét 3 trường hợp giam giữ, đó là chế
độ giam giữ mạnh và chế độ giam giữ yếu, và chế độ giam giữ trung gian. Hiệu
ứng giam giữ lượng tử thể hiện khác nhau trong mỗi chế độ giam giữ khác nhau.
Ta đi tìm hiểu từng trường hợp cụ thể.
1.1.5.1. Chế độ giam giữ yếu.
Chế độ giam giữ yếu ứng với trường hợp bán kính chấm lượng tử R là
nhỏ nhưng vẫn lớn hơn vài lần so với bán kính Bohr exciton aB (cụ thể là R >
4aB) Trong trường hợp này xuất hiện sự lượng tử hóa chuyển động của khối tâm.
Xuất phát từ định luật tán sắc (1.14) và thay giá trị động năng của exciton vào, ta
có năng lượng của exciton trong trường hợp giam giữ yếu có dạng sau:
12
* 2 2
y ml
nml g 2 2
R χE = E - +
n 2MR
(1.15)
Như vậy, exciton trong chấm lượng tử cũng được đặc trưng bởi các số
lượng tử n mô tả các trạng thái exciton nội tại do tương tác Coulom điện tử - lỗ
trống (1S, 2S, 2p, 3S, 3P…) và bởi số lượng tử m, l mô tả các trạng thái liên
quan đến chuyển động khối tâm khi có mặt của trường ngoài (1s, 2s, 2p, 2d…).
của exiton trong tinh thể, ta có năng lượng ở trạng thái thấp nhất (ứng với n = 1,
m = 1, l = 1) là:
E1s1s = Eg – Ry* +
2 2
2
π
2MR
(1.16)
Hay biểu diễn theo cách khác ta có:
E1s1s = Eg - *yR
2
Bπaµ1-
M R
(1.17)
Nh vËy, céng hëng exciton ®Çu tiªn dÞch vÒ phÝa n¨ng lîng cao mét gi¸ trÞ
lµ:
1s1sΔE =
2
*B
y
πaµ R
M R
(1.18)
là nhỏ so với *yR do R >> aB. Điều này chứng minh một cách định lượng thuật
ngữ “giam giữ yếu”.
NÕu chó ý r»ng hÊp thô photon chØ cã thÓ t¹o ra exciton víi m« men ®éng
lîng b»ng zero th× phæ hÊp thô sÏ chøa mét sè v¹ch t¬ng øng víi c¸c tr¹ng th¸i
l = 0. Do ®ã, phæ hÊp thô cã thÓ rót ra tõ biÓu thøc (1.15) víi m0 = m:
Enm = Eg -
*
y
2
R
n
+
2 2
2
π
2MR
m2 (1.15’)
§iÖn tö vµ lç trèng “tù do” cã phæ n¨ng lîng lµ:
e
mlE = Eg +
2 2
ml
2
e
χ
2m R
(1.16’)
(1.11)
13
h
mlE =
2 2
ml
2
h
χ
2m R
(1.16’’)
V× thÕ, n¨ng lîng d«i tæng céng cho tr¹ng th¸i 1s thÊp nhÊt cña ®iÖn tö vµ
lç trèng lµ:
1s1sΔE =
e
1sE +
h
1sE - Eg =
2 2
2
π
2µR
=
2
*B
y
πa R
R
(1.19)
cũng nhỏ hơn đáng kể so với *yR .
1.1.5.2. Chế độ giam giữ mạnh.
Giới hạn giam giữ mạnh tương ứng với điều kiện R < aB. Điều đó có
nghĩa là điện tử và lỗ trống bị giam giữ không có trạng thái liên kết tương ứng
với exciton kiểu hydro và động năng điểm không của điện tử và lỗ trống lớn hơn
đáng kể giá trị *yR do giam giữ. Trong trường hợp này, chuyển động không
tương quan của điện tử và lỗ trống có thể được xem như phép gần đúng bậc 1 và
tương tác Coulomb có thể bỏ qua. Khi đó, mỗi hạt có phổ năng lượng được cho
bởi phương trình (1.16). Các định luật bảo toàn năng lượng và xung lượng đưa
đến kết quả trong các quy tắc chọn lọc là các dịch chuyển quang học được phép,
là các dịch chuyển giữa các trạng thái của cặp điện tử và lỗ trống có cùng các số
lượng tử chính và số lượng tử quỹ đạo. Do đó phổ hấp thụ quay về một tập hợp
của các dải rời rạc có các đỉnh tại các giá trị năng lượng:
2nl
2
nl g 2E = E + χ2µR
(1.20)
tương tự như phổ năng lượng của nguyên tử. Do đó, các chấm lượng tử trong
giới hạn giam giữ mạnh đôi khi được gọi là những nguyên tử nhân tạo hay các
nguyên tử lớn khi các chấm lượng tử thể hiện phổ quang học rời rạc được khống
chế bởi kích thước, trong khi đó nguyên tử có phổ rời rạc